近期，自拍偷拍 杨志峰院士团队马金星教授课题组在ES&T上发表题为“Electrochemical Generation of Nonradical Hydrotrioxide for Sustainable Water Purification”的研究论文。马金星教授与中国科学技术大学俞汉青院士为论文通讯作者，自拍偷拍 博士后祖道远为论文第一作者。

【中文摘要】：

可持续水净化亟需兼具高效性和化学自给性的氧化工艺。电化学高级氧化本质上是一种绿色技术，但阳极电解水产生的羟基自由基反应活性通常局限于电极界面附近，从而限制了体相污染物处理效率。本研究报道了一种推定的非自由基氢三氧化物活性物种（⁻O₃SOOOH），该物种可在Pt电极上通过表面结合态羟基自由基（*OH）与不对称过氧化物PMS（⁻O₃SOOH）耦合原位生成。作为氧化介体，⁻O₃SOOH可在不消耗试剂的情况下，将阳极界面的氧化当量传递至体相溶液中，使污染物降解速率提高231%–856%。原位拉曼光谱、同位素示踪、差分电化学质谱以及密度泛函理论计算表明，该过程遵循双电子氧转移路径，区别于传统的自由基氧化和直接电子转移路径。推定的⁻O₃SOOOH在保持较高氧化能力的同时，表现出优异的产物选择性。该过程可在温和电位下进行，对常见阴离子的干扰具有较强耐受性，并可与反渗透膜集成，实现连续、零试剂消耗的水净化。氢三氧化物介导氧化机制的发现，为可持续水处理建立了一种可规模化、低碳的电化学技术平台。

图1.PMS介导的阳极氧化机制示意图

【创新发现点】：

1.突破了传统自由基与非自由基氧化路径范畴，发现了⁻O₃SOOOH介导的新型氧化路径；

2.实现了阳极氧化能力由电极界面向体相溶液的高效传递；

3.构建了可与反渗透耦合的连续、低碳水净化技术。

【关键图示】：

图2.PMS介导的阳极氧化系统性能

图3.氢三氧化物介导污染物氧化过程中的氧原子平衡

图4.氢三氧化物的氧化特性

图5.集成工艺的实际应用评估

【原文链接】：//pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.6c06012

供稿：马金星

初审：陆丽莹

复审：徐超

终审：解玉磊